王燕萍 楊艷 邵智 段玲玲 孫曉能 李昕悅 熊健
收稿日期：2023-07-03
基金項目：長江生態(tài)環(huán)境保護修復(fù)城市（昆明市）駐點跟蹤研究項目（NO.2022-LHYJ-02-0511-01）。
作者簡介：王燕萍（1990-），女，碩士，工程師，研究方向：環(huán)境與健康風(fēng)險。
通信作者：楊艷（1983-），女，碩士，高級工程師，研究方向：水生態(tài)環(huán)境監(jiān)測與風(fēng)險評估。
摘 要：以嵩明縣上游水庫沉積物為研究對象，解析水庫庫尾、庫中及閘壩不同區(qū)域沉積物 8種重金屬（Zn、Cu、Cr、Ni、Pb、As、Cd、Hg）的空間分布特征，并運用地累積指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法、對重金屬的污染特征和生態(tài)風(fēng)險等級進(jìn)行評估。結(jié)果表明：①Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pb、Hg在上游水庫沉積物中呈現(xiàn)不同程度的積累，平均含量分別是背景值的2.14、1.73、1.41、7.57、3.56、1.06、1.90倍，其中Cd的積累最為嚴(yán)重，主要來源于Cd的地球化學(xué)性質(zhì)及農(nóng)業(yè)活動，Hg、Zn、Cr、Ni具有相同來源的可能性較大，來源既有交通也存在工業(yè)；
②從空間分布看，Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Hg含量分布為庫尾＞庫中＞閘壩，Cd為庫中＞閘壩＞庫尾，且Cd在庫中和閘壩的含量明顯高于庫尾；
③地累積指數(shù)表明，Cd是最主要的污染因子，上游水庫沉積物中Cd處于中度-重度污染，Ni為中度污染，Cu、Hg、Zn為輕度-中度污染。從潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)來看，Cd在庫中和閘壩表現(xiàn)為較強生態(tài)風(fēng)險，在庫尾為強生態(tài)風(fēng)險，Hg在庫尾為強生態(tài)風(fēng)險，在庫中和閘壩為中度生態(tài)風(fēng)險，Cd對RI的貢獻(xiàn)最大，達(dá)到65.16%，Hg次之，為22.42%。
關(guān)鍵詞：上游水庫；
沉積物；
重金屬；
污染程度；
生態(tài)風(fēng)險指數(shù)
中圖分類號：X82文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號：1673-9655（2024）03-00-06
0 引言
重金屬普遍存在于環(huán)境中，具有難降解、生物富集、高穩(wěn)定性以及毒性等特點，對水庫中的水生生物產(chǎn)生較大的生態(tài)危害性，并且重金屬元素通過食物鏈累積，嚴(yán)重威脅人體健康[1， 2]。水庫沉積物作為水環(huán)境中重金屬的主要富集地，承擔(dān)著“源—匯轉(zhuǎn)換的功能”，沉積物可以吸附水體中的重金屬，降低水質(zhì)污染程度，當(dāng)水環(huán)境條件發(fā)生變化時，沉積物中的重金屬元素可能會重新遷移釋放出來，導(dǎo)致上覆水體的“二次污染”[3， 4]。
近年來，隨著人類活動的不斷增強，工業(yè)、農(nóng)業(yè)和交通污染物排放量的增加，重金屬在水體和沉積物中的污染逐漸加重。李貝等[5]對滇池重金屬的潛在健康風(fēng)險進(jìn)行了評估，研究表明，自
20世紀(jì)70年代以來，滇池沉積物重金屬含量增加顯著，且多數(shù)表層沉積物重金屬含量高于當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸怠⒂碌萚6]研究認(rèn)為滇池流域內(nèi)工農(nóng)業(yè)發(fā)展及污染物輸入是造成金屬元素含量累積的主要因素。白廣一等[7]研究了撫仙湖沉積物重金屬累積時空變化與污染，揭示了撫仙湖沉積物重金屬的歷史變化與人類活動密切相關(guān)，且Cd是撫仙湖中最典型的污染元素。蔡艷潔等[8]通過研究陽宗海沉積物重金屬污染時空特征及潛在生態(tài)風(fēng)險，結(jié)果表明Cd和As是陽宗海中最主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子。姜會敏等[9]收集我國湖泊重金屬文獻(xiàn)報道，選取了翻陽湖、洞庭湖、巢湖、博斯騰湖、滇池、彭澤胡、洞庭湖為研究對象，綜合分析重金屬來源及生態(tài)風(fēng)險，研究結(jié)果表明，博斯騰湖和青海湖的重金屬污染程度最低，滇池污染程度最高，工業(yè)和農(nóng)業(yè)的混合污染是湖泊重金屬的主要來源，且Cd的單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)最高。云南省分布有中國斷裂構(gòu)造典型九大高原湖泊，是重要的生態(tài)系統(tǒng)，目前省內(nèi)對湖泊沉積物重金屬的研究較多，但對水庫沉積物重金屬的相關(guān)研究，至今鮮少報道。水庫作為一種半自然半人工水體，兼具防洪、供水、發(fā)電以及調(diào)節(jié)環(huán)境的作用[10]，水庫沉積物重金屬污染風(fēng)險研究對保障水庫供水安全具有十分重要的意義。
嵩明縣上游水庫既是嵩明縣以防洪、灌溉為主的綜合利用型水庫，也是嵩明縣的飲用水備用水源，水庫于1958年投入運行至今已有65年，水庫底泥長時間的沉積，存在重金屬污染的潛在風(fēng)險。目前，尚無關(guān)于上游水庫水體和沉積物重金屬方面的研究，因此，本文以嵩明縣上游水庫沉積物柱狀樣品為研究對象，分析Zn、Cu、Cr、Ni、Pb、As、Cd、Hg 8種重金屬元素的污染特征，運用地累積指數(shù)、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)對其生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估，以期為上游水庫水體及沉積物中重金屬污染防治提供理論依據(jù)，為水庫環(huán)境保護及合理開發(fā)利用提供科技支撐。
1 材料與方法
1.1 上游水庫概況
嵩明縣上游水庫（簡稱“上游水庫”）位于昆明市嵩明縣東北部，牛欄江—滇池補水水源保護區(qū)內(nèi)，坐落于牛欄江一級支流果馬河上，主要攔蓄果馬河水而成。地處東經(jīng)103°05′28″，北緯25°23′44″，于1957年11月動工興建，1958年
4月投入運行，是一座以防洪、灌溉為主的中型水庫[11]。上游水庫控制流域面積213.5 km2，總庫容2912萬m3，是嵩明縣飲用水備用水源。
1.2 沉積物采集與重金屬分析
本研究在上游水庫庫尾、庫中、閘壩布設(shè)了3個采樣點，并于2022年5月利用柱狀采樣器在
3個采樣點進(jìn)行了樣品采集（采樣點位見圖1）。采集的樣品帶回實驗室處理后，用原子熒光光度計（AFS-933）測定Hg 、As元素，火焰原子吸收分光光度計（SP-3530AA）測定Pb元素，石墨爐原子吸收分光光度計（SP-3887ZAA）測定Cd元素，火焰原子吸收分光光度計（SP-3530AA）測定Cu、Zn、Ni、Cr元素的含量。重金屬元素在測定過程中，為了質(zhì)量控制，進(jìn)行了空白、平行樣及加標(biāo)回收率的測試，測試結(jié)果滿足質(zhì)量控制要求。
1.3 沉積物重金屬污染評價方法
1.3.1 地累積指數(shù)法（Igeo）
地累積指數(shù)法（Igeo）是由Muller[12]提出用于評價重金屬污染累積程度的方法。計算公式見式（1）。
（1）
式中：Ci—沉積物樣品中重金屬i的實測含量；
K—不同地區(qū)巖石地質(zhì)差異而取的修正系數(shù)，一般取值為1.5；
Bi—重金屬i的環(huán)境背景值（云南土壤重金屬背景值[13]
為：Zn=89.7 mg/kg，Cu=46.3 mg/kg、Cr=65.2 mg/kg、
Ni=12.5 mg/kg、Pb=40.6 mg/kg、As=18.4 mg/kg、
Cd=0.218 mg/kg、Hg=0.058 mg/kg）。
1.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（PERI）
1980年，由瑞典學(xué)者Hakanson[14]提出的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（PERI），對沉積物中重金屬的含量、種類、毒性水平以及區(qū)域受重金屬污染的敏感性進(jìn)行了綜合考慮。計算公式見式（2）、（3）。
（2）
（3）
式中：Eir—重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)；
T ir—重金屬i的毒性系數(shù)（其中：Zn=1，Cu=5、Cr=2、Ni=5、Pb=5、As=10、Cd=30、Hg=40）；
C ir—重金屬i的污染系數(shù)；
C iS—重金屬i的實測值；
C in—重金屬i的背景值；
RI—綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)。
2 結(jié)果與討論
2.1 沉積物重金屬含量及空間分布特征
表3為上游水庫不同采樣區(qū)域沉積物重金屬含量及均值。重金屬含量平均值由大到小依次為：Zn＞Cu＞Cr＞Ni＞Pb＞As＞Cd＞Hg。各種重金屬平均含量與云南省土壤背景值相比，重金屬As的含量低于背景值，其它7種重金屬（Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pb、Hg）的平均含量高于其背景值，分別為背景值的2.14、1.73、1.41、7.57、3.56、1.06、1.90倍。表明這7種重金屬在水庫沉積物中均呈現(xiàn)一定的積累，其中重金屬Cd的平均含量為1.65 mg/kg，是背景值的7.57倍，顯著高于云南省土壤背景值，說明Cd的積累最為嚴(yán)重。
從重金屬含量空間分布上顯示，Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Hg 6種重金屬的含量分布趨勢基本一致，均顯示為庫尾含量最高、庫中次之，閘壩處最低，其中Zn和Cr庫尾的含量遠(yuǎn)高于庫中和閘壩。上游水庫主要攔蓄果馬河水而成，河水經(jīng)庫尾匯入，沉積物隨果馬河水進(jìn)入水庫，并在庫尾淤積，少部分沉積物隨水體的流動進(jìn)入庫中和閘壩，因此沉積物中Zn和Cr由上游河道匯入的可能性較大。As在不同空間區(qū)域沉積物中的含量差別較小。Cd含量為庫中（2.23 mg/kg）＞閘壩
（2.12 mg/kg）＞庫尾（0.61 mg/kg），Cd在庫中和閘壩處的含量明顯高于庫尾，說明上游水庫沉積物中的重金屬Cd與Zn、Cr很可能存在不同的來源。
與國內(nèi)其它湖庫沉積物重金屬含量相比（表4），本研究中Cu、Cr、Cd和Ni 的平均含量偏高，其中Cu與陽宗海（97.6 mg/kg）相近，小于滇池外海（197 mg/kg），但高于其它水庫，Cr低于高州水庫（96.63 mg/kg）和陽宗海（145.8 mg/kg），高于其它湖庫，Ni含量與長壽湖水庫（43.79 mg/kg）
相當(dāng)，低于陽宗海（55.1 mg/kg），高于其它水庫，Cd平均含量高于其它湖庫；
Zn、Pb、Hg、As含量處于中等水平，其中，Zn、Pb、Hg、As的含量分別介于73.18～306.98 mg/kg、26.02～166.31 mg/kg、
0.05～0.21 mg/kg、7.96～48.15 mg/kg。通過對比可以得出，上游水庫沉積物中重金屬Cd存在積累現(xiàn)象。
2.2 沉積物重金屬污染程度及生態(tài)風(fēng)險水平
2.2.1 重金屬污染程度分析
運用地累積指數(shù)法（Igeo）對上游水庫沉積物中重金屬污染程度進(jìn)行評估。從整體上看（圖2），上游水庫沉積物中8種重金屬平均Igeo值依次為：Cd＞Ni＞Cu＞Hg＞Zn＞Cr＞Pb＞As。其中Cu、Zn、Cd、Ni、Hg平均Igeo值＞0，說明上游水庫整體受到Cd、Ni、Cu、Hg、Zn 5種重金屬的污染，其中Cd的污染程度最高、達(dá)到了中度—重度污染，Ni污染次之，表現(xiàn)為中度污染，Cu、Hg、Zn為輕度-中度污染，表明水庫沉積物中Cd的污染最為嚴(yán)重。Cr、Pb、As的Igeo值＜0，表明并未受到污染。
上游水庫沉積物重金屬含量空間分布Igeo值顯示（圖2），庫尾Ni呈現(xiàn)中度污染水平，Cu、Zn、Cr、Hg為輕度-中度污染水平，Pb和As未受到污染；
Cd在庫中為中度-重度污染，Ni為中度污染，Cu、Zn、Hg為輕度-中度污染，Cr、Pb、As均未受到污染；
閘壩處Cd為中度-重度污染，Cu、Zn、Ni為輕度-中度污染，Cr、Pb、Hg、As未受到污染。
2.2.2 重金屬生態(tài)風(fēng)險評估
通過潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（PERI）對上游水庫沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估，由圖3可知，重金屬Cd在庫中和閘壩表現(xiàn)出較強的生態(tài)風(fēng)險，在庫尾顯示強生態(tài)風(fēng)險，Hg在庫尾為強生態(tài)風(fēng)險，在庫中和閘壩表現(xiàn)為中度風(fēng)險，其余6種重金屬均顯示輕度生態(tài)風(fēng)險。因此在本研究中，Cd是最主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，Hg次之，這與Cd和Hg的毒性系數(shù)較高有關(guān)，也可能存在人為原因。
上游水庫RI均值為348.48，處于強生態(tài)風(fēng)險水平，不同采樣點RI值分別為249.37（庫尾）、412.40（庫中）、383.66（閘壩），閘壩和庫中表現(xiàn)為強風(fēng)險水平，庫尾為中度風(fēng)險水平。根據(jù)對上游水庫庫尾、庫中、閘壩不同區(qū)域沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析，得到不同金屬元素對各區(qū)域RI的貢獻(xiàn)率，如圖4所示，閘壩、庫中RI中重金屬Cd為主要貢獻(xiàn)因子，占比分別為75.86%、74.34%，庫尾RI中主要貢獻(xiàn)因子為重金屬Hg，占比為46.74%，Cd次之，占比為33.52%，三個區(qū)域貢獻(xiàn)值最低為Zn，分別為0.42%、0.40%、0.77%。
重金屬污染程度與潛在生態(tài)風(fēng)險之間整體表現(xiàn)為正反饋效應(yīng)[20]，本研究中Igeo值顯示Cd的污染程度最高，達(dá)到了中度-重度污染，Hg為輕度-中度污染，而PERI評估表明Cd是最主要的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，其對RI的貢獻(xiàn)值達(dá)到65.16%，Hg是僅次Cd的生態(tài)風(fēng)險貢獻(xiàn)因子，其對RI的貢獻(xiàn)值達(dá)到22.42%。通過污染負(fù)荷評價沉積物重金屬污染程度與潛在生態(tài)風(fēng)險程度基本一致。
2.3 沉積物重金屬來源分析
相關(guān)性分析能夠衡量變量之間的密切程度，如果重金屬含量之間存在顯著相關(guān)性，則說明重金屬之間可能存在相同的來源[15]。利用SPSS19.0計算上游水庫沉積物重金屬pearson相關(guān)性（表5），
結(jié)果表明，Hg與Zn、Cr、Ni極顯著正相關(guān)，說明它們具有相同來源的可能性較大，Cd與Zn、Cr、Ni、Hg呈極顯著負(fù)相關(guān)，與Pb呈顯著負(fù)相關(guān)，說明Cd與這5種重金屬可能具有不同的來源。
上游水庫沉積物中Cd的含量是云南省土壤背景值的7.57倍，積累較為嚴(yán)重。Cd在上游水庫沉積物中的富集有人為原因也有自然因素。國內(nèi)外均有研究表明，耕地有機肥、農(nóng)藥、農(nóng)家肥的大量施用會帶來土壤Cd污染風(fēng)險[21-23]，此外，嵩明縣境內(nèi)地質(zhì)以碳酸鹽巖層為主，碳酸鹽對Cd具有較強的吸附能力，碳酸鹽巖風(fēng)化成土以及Cd的地球化學(xué)性質(zhì)（Cd與Ca有相似的離子半徑，因此Cd易于碳酸鹽形成沉淀），很容易導(dǎo)致Cd的相對富集[2， 24-27]，
并隨地表徑流等自然搬運過程進(jìn)入湖庫。上游水庫上部多屬山地，下部多為農(nóng)田，上游水庫流域降水豐沛，屬于暴雨中心地帶[11]，因此，雨水的沖刷容易使山地和農(nóng)田中富集的Cd進(jìn)入水庫。
上游水庫周邊交通便捷，分布有高速公路、國道以及鄉(xiāng)鎮(zhèn)道路，汽車磨損、尾氣排放以及汽車潤滑油腐蝕會帶來大量的Zn、Cr、Ni[28]，此外，果馬河上游尋甸縣有工業(yè)分布，工業(yè)鍋爐會產(chǎn)生Hg、Cr及其化合物。因此，上游水庫沉積物重金屬Zn、Cr、Ni、Hg的污染既有交通源，也存在工業(yè)源。
3 結(jié)論
（1）上游水庫沉積物重金屬呈現(xiàn)不同程度的積累，8種重金屬中有7種（Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pb、Hg）的平均含量高于背景值，分別是背景值的2.14、1.73、1.41、7.57、3.56、1.06、1.90倍，其中Cd的積累最為嚴(yán)重。
（2）從空間分布看，Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Hg從庫尾至庫中到閘壩呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢，且Zn和Cr庫尾的含量遠(yuǎn)高于庫中和閘壩，
Cd為庫中最高，閘壩次之，庫尾最低，Cd在庫中和閘壩處的含量明顯高于庫尾。
（3）上游水庫Zn、Cu、Ni、Cd、Hg均存在不同程度的污染，其中Cd表現(xiàn)為中度-重度污染，Ni為中度污染，Cu、Hg、Zn為輕度-中度污染。潛在生態(tài)風(fēng)險等級主要為，Cd在庫中和閘壩為較強生態(tài)風(fēng)險，在庫尾為強生態(tài)風(fēng)險，Hg在庫尾為強生態(tài)風(fēng)險，在庫中和閘壩為中度生態(tài)風(fēng)險，其余6種重金屬均為輕度生態(tài)風(fēng)險。Cd對RI的貢獻(xiàn)最大，達(dá)到65.16%，Hg次之，為22.42%。
（4）Hg、Zn、Cr、Ni存在極顯著相關(guān)性，具有相同來源的可能性較大，污染來源既有交通也存在工業(yè)，Cd與其它重金屬呈極顯著負(fù)相關(guān)，可能存在不同的來源，主要來源于Cd的地球化學(xué)性質(zhì)及農(nóng)業(yè)活動中有機肥、農(nóng)藥、農(nóng)家肥的施用。
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WANG Yan-ping， YANG Yan， SHAO Zhi， DUAN Ling-ling， SUN Xiao-neng， LI Xin-yue， XIONG Jian
（Kunming Research Academy of Eco-Environmental Sciences， Kunming Yunnan 650032，China）
Abstract：
Taking the sediments of Shangyou reservoir of Songming County as the research object， the spatial distribution characteristics of eight heavy metals （Zn， Cu， Cr， Ni， Pb， As， Cd， Hg） in different areas of the reservoir tail， reservoir and lock dam were analyzed， and the pollution characteristics and ecological risk level of heavy metals were evaluated using the ground accumulation index method and potential ecological risk index method. The results showed that：
Cu、Zn、Cr、Cd、Ni、Pband Hg indicated different degrees of accumulation in the reservoir sediments， and the average content were 2.14， 1.73， 1.41， 7.57， 3.56， 1.06 and 1.90 times of the background value， respectively， among which the accumulation of Cd was the most serious， mainly from the geochemical properties of Cd and agricultural activities， and Hg， Zn， Cr and Ni were more likely to have the same source， and the sources were both from transportation and industry. From the spatial distribution， the content distribution of Cu， Zn， Cr， Ni， Pb and Hg was the reservoir tail > the reservoir > dam， Cd was the reservoir > lock dam > reservoir tail， and the content of Cd in the reservoir and lock dam was significantly higher than that in the reservoir and lock dam. The ground accumulation index showed that Cd was the most important pollution factor， and Cd was moderate-severely polluted in the sediments， Ni was moderately polluted， and Cu， Hg and Zn were mild-moderate pollution. From the perspective of potential ecological risk index， Cd showed strong ecological risk in reservoir and lock dam， strong ecological risk in reservoir tail， strong ecological risk in reservoir and dam， and moderate ecological risk in reservoir and lock dam， Cd contributed the most to RI， reaching 65.16%， followed by Hg with 22.42%.
Key words：
Shangyou reservoir; sediment; heavy metal; the degree of contamination; ecological risk index